Hariharan ist einer der berühmtesten indischen Sänger mit mehr als 15.000 Liedern in 10 Sprachen. Einige seiner berühmten Blockbuster-Hits sind Vennilave Vennilave, Romeo Attam Potal, Anbea Anbea, Uyire Uyire, Minnal Oru Kodi, Manjal Veyil und Pachai Nirame.

Er ist ein etablierter Ghazal-Sänger und einer der Pioniere der indischen Fusionsmusik. Im Jahr 2004 wurde er von der indischen Regierung mit dem Padma Shri geehrt und ist zweifacher Gewinner des National Award. Hariharan gründete zusammen mit Lesle Lewis die Band Colonial Cousins, die aus zwei Mitgliedern besteht. Sie haben viele private Musikalben aufgenommen und auch Musik für einige Spielfilme in Tamil und Hindi komponiert. Im Jahr 2023 überschritt Hariharans und Gulshan Kumars Hanuman Chalisa, das unter dem Label T-Series aufgenommen wurde, die 3-Milliarden-Aufrufe-Marke auf YouTube und war damit das erste Devotionalien-Lied der Welt, dem dies gelang.